当材料中的电子数量与主晶格位置相匹配时,电子之间的强烈相互作用会使它们排列成有序的图案,形成所谓的电子晶体。这种现象非常有趣,因为电子开始集体行动,这对量子模拟很有用。
如果电子及其正电子对应物(称为空穴)共存于一个系统中,它们可以创建具有无与伦比特性的更加奇特的量子态,例如特殊类型的逆流超流体,其中电子空穴以相反的方向流动而没有阻力和能量耗散。
然而,让电子和空穴晶体保持在一起而不让它们快速复合是一项挑战。为了解决这个问题,科学家经常将它们分离成不同的层或宿主。
虽然这种方法已经展示了多层结构中的电子空穴状态,但在单一天然材料中发现这些状态仍是一个有争议的话题。这是因为没有足够确凿的实验证据,而且很难找到能够将电子空穴晶体保持在一起而不会相互抵消的奇异量子材料。
为了解决这一问题,新加坡国立大学的一个研究小组取得了突破,他们在一种由α-氯化钌(III)(α-RuCl3)制成的奇异量子材料(称为莫特绝缘体)中创建并直接可视化电子空穴晶体。
这一发现为探索由共存电子和空穴实现的量子激子态开辟了新的可能性,这可能为包括内存计算和量子计算在内的计算技术的新进步铺平道路。
该团队由新加坡国立大学化学系和功能智能材料研究所(I-FIM)副教授LuJiong以及新加坡国立大学I-FIM主任KostyaS.Novoselov教授领导。该研究于2024年6月3日发表在《自然材料》杂志上。
创新方法促进绝缘体的原子级成像
这一前所未有的发现是利用一种名为扫描隧道显微镜(STM)的技术实现的。
STM是一种功能强大的工具,它利用量子隧穿效应在原子层面上创建实空间图像。但它只能研究导电材料,而不能研究绝缘体。
这个限制可以通过采用将石墨烯与α-RuCl3(莫特绝缘体)相结合的创新装置来解决。
用于STM研究的G/α-RuCl3范德华异质结构。图片来源:《自然材料》(2024年)。DOI:10.1038/s41563-024-01910-3
石墨烯是目前最薄的单层碳原子导电薄膜,电子可以穿过石墨烯,从而揭示其下方莫特绝缘体的电子结构。此外,石墨烯还可作为可调电子源,实现对α-RuCl3的非侵入式可调掺杂。
通过STM进行实空间成像揭示了两个能级上的两种不同的有序模式,分别称为α-RuCl3的下哈伯德带和上哈伯德带能量,每个能级具有完全不同的周期性和对称性。
通过静电门控调整系统中的载流子密度,研究人员可以直接可视化这些有序的转变。门控可调转变的直接可视化有力地表明,这些有序的性质归因于由电子和空穴组成的晶体,当通过门控改变每个晶胞的电子和空穴数量时,这些晶体会自发重组。
“通常,当莫特绝缘体被掺杂时,电子之间的强相互作用会导致过量载流子排列成有序的模式。因此,在掺杂的莫特绝缘体中看到新的电荷排序并不奇怪。然而,观察到两种不同的排序同时出现是很出乎意料的,”副教授陆炯说。
“我们的工作将这一令人惊讶的发现归因于在电子和空穴共存的情况下电子空穴晶体的形成。”
电子空穴晶体的直接可视化
直接在原子层面观察电子空穴晶体,可以非常清晰地揭示其形状和结构,提供过去中观研究中只能推测的见解。这些观察结果强调,电子空穴晶体可能分布不均匀,因为一种类型的电子空穴晶体比另一种类型的电子空穴晶体多。
“展望未来,我们希望探索如何以新的方式使用电信号控制这些晶体。在掺杂的莫特绝缘体中发现电子空穴晶体可能会带来制造能够快速在不同状态之间切换的材料的新方法,这有可能促进强大计算机的发展。这也为创造新材料开辟了可能性,这些新材料可以用于模拟量子物理等应用,”卢副教授补充道。