福岛第一核电站 (FDNPP) 发生核灾难 13 年后,分析领域的突破创造了世界首创:对环境样本中的放射性铯 (Cs) 原子进行直接成像。
该分析由日本、芬兰、美国和法国的一组研究人员完成,分析了受损的 FDNPP 反应堆排放的材料,揭示了日本面临的挥之不去的环境和放射性废物管理挑战的重要见解。
这项题为“揭示‘看不见的’放射性铯原子:福岛第一核电站富含铯微粒(CsMP)中的铯榴石内含物”的研究刚刚发表在《危险材料杂志》上。
2011年,东北大和海啸之后,FDNPP的3座核反应堆由于失去备用电力和冷却而发生熔毁。从那时起,广泛的研究工作集中在了解受损反应堆内发现的燃料碎片(熔化的核燃料和结构材料的混合物)的特性。必须小心清除和处置这些碎片。
然而,燃料碎片的物理和化学状态仍然存在许多不确定性,这使得回收工作变得非常复杂。
尝试了解放射性铯的化学结果是世界首例
受损的福岛第一核电站反应堆以颗粒形式释放出大量放射性铯。这些颗粒被称为富铯微粒 (CsMP),溶解性差、尺寸小 (< 5 µm),并且具有玻璃状成分。
日本九州大学的宇都宫聪教授领导了这项研究。他解释说,CsMPs“在熔化过程中,当熔化的核燃料撞击混凝土时,在受损反应堆的底部形成”。
形成后,许多 CsMP 从反应堆安全壳中流失到周围环境中。
图像是如何创建的?
CsMP 的详细表征揭示了有关熔毁机制和程度的重要线索。然而,尽管微粒中含有丰富的铯,但事实证明,对微粒中的放射性铯进行直接原子尺度成像是不可能的。
赫尔辛基大学的研究合作者 Gareth Law 教授解释说:“这意味着我们缺乏有关颗粒和燃料碎片中铯化学形式的完整信息。”
宇都宫说:“虽然颗粒中的铯浓度相当高,但对于使用先进电子显微镜技术成功进行原子尺度成像来说,它通常仍然太低。当发现铯浓度足够高时,我们发现电子束损坏样本,导致所得数据无用。”
然而,在该团队之前使用最先进的高分辨率高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HR-HAADF-STEM)的工作中,他们发现了一种叫做铯榴石(一种沸石)的矿物的包裹体CsMP 内。
Law 解释说:“在过去的分析中,我们表明 CsMP 中的富铁铯榴石包裹体含有 >20 wt.% 的 Cs。在自然界中,铯榴石通常富含铝。CsMP 中的铯榴石与自然界中的铯榴石明显不同,这表明它是在反应堆中形成的。
“因为我们知道 CsMP 中的大部分 Cs 都是裂变衍生的,所以我们认为对铯榴石的分析可以产生放射性 Cs 原子的第一个直接图像。”
沸石在受到电子束照射时会变成非晶态,但这种破坏与沸石的成分有关,研究小组发现一些铯榴石夹杂物在电子束中是稳定的。
了解到这一点并通过建模,该团队开始进行艰苦的分析,宇都宫、研究生宫崎加奈子和团队最终对放射性铯原子进行了成像。
宇都宫解释说:“在铯榴石结构中看到铯原子的美丽图案真是令人兴奋不已,图像中大约一半的原子对应于放射性铯。这是人类第一次直接对环境中的放射性铯原子进行成像。样本。
“在环境样本中发现放射性铯浓度足够高、可以直接成像是不寻常的,而且会带来安全问题。虽然令人兴奋地拍摄出科学界首张图像,但同时令人遗憾的是,这只能通过核技术才能实现。事故。”
不仅仅是成像方面的突破
宇都宫强调,这项研究的发现不仅仅局限于放射性铯原子的成像。 “我们的工作揭示了铯榴石的形成以及 FDNPP 反应堆和环境中铯分布可能的不均匀性。”
Law 表示:“我们明确地证明了与 FDNPP 反应堆排放的材料相关的新 Cs 的出现。在 CsMP 中发现含有铯榴石的 Cs 可能意味着它也保留在受损的反应堆中;因此,现在可以在反应堆退役和停产时考虑其特性。废物管理策略。”
来自南特大西洋大学 IMT Subatech 的合作者 Bernd Grambow 名誉教授补充道:“我们现在还应该开始考虑铯榴石的环境行为及其可能的影响。它的行为可能与迄今为止记录的其他形式的铯沉降物不同。
“此外,可能还必须考虑对人类健康的影响。铯榴石在环境和体液中的化学反应性肯定不同于其他形式的沉积放射性铯。”
最后,斯坦福大学的罗德·尤因教授在反思这项研究的意义时强调,迫切需要继续进行研究,为碎片清除策略和环境修复提供信息。 “我们再次看到,国际科学家的艰苦分析努力确实可以解开核事故之谜,有助于长期的恢复工作。